Wie alle Täublinge ist der sehr seltene Große Silberpappel-Täubling ein Mykorrhizapilz, der vorwiegend mit Silber- und Graupappeln eine symbiotische Partnerschaft eingeht.
Der seltene Große Silberpappel-Täubling scheint eine rein europäische Art zu sein; auf anderen Kontinenten wurde der Täubling bis jetzt noch nicht nachgewiesen.